1900年开始进行第一次到南极洲的探险，其目标是罗斯海。他发现并命名了爱德华七世半岛。1904年他回到英国。1908年9月2日他与凯斯琳·布鲁斯结婚，两人有一个儿子彼得，世界自然基金会的其中一位创办人。1912年3月29日斯科特逝世于南极洲。

　　1910年，斯科特从英国出发，重返南极，他这次的目标是要到达南地极。但他发现这次他有一个竞争者：罗阿尔德·阿蒙森。斯科特的五人探险队于1912年1月17日到达南极，但发现阿蒙森比他们早到了一个月。在返回南极洲边缘的路途上，他们遭遇极强的寒冷低温（自1960年代在南极洲大陆内部有气温记录以来，只有一次气温降到过斯科特曾遇到的程度），五人先后遇难。斯科特及另外两人死时，距离最近的补给站仅有20公里，尸体连同日记在六个月后才被发现，他们死时还带着十多公斤的岩石标本。他被英国国王追封为骑士。今天位于南极地区的阿蒙森—斯科特站是以他和他的竞争者命名的。

　　1911年11月1日，斯科特的一队人马离开自己的宿营基地，前往南极。暴风雪使旅行十分艰难。因此，1912年1月3日，斯科特决定只带4位同伴前行，他们是爱德华·威尔逊、亨利·鲍尔斯和埃德加·埃文斯、劳伦斯·奥茨。

　　1912年1月17日，斯科特一行到达南极。但是，阿蒙森的挪威国旗已经在那里飘扬。他们深感失望，踏上了归途。埃文斯因神经失常死去；奥茨因患严重的冻伤，不愿连累别人，主动要求出去走一圈，在这种环境下，出去只会走向死亡。剩下的3个人不得不扎营，以躲避恶劣的天气。但1912年3月29日这天，斯科特等3人都死在离开他们的宿营基地200多千米处。

　　人们知晓斯科特最后一次旅行的详情，因为他的日记记到了最后一天。1912年11月，一支搜寻队发现了这本日记，以及斯科特等3人的尸体。与斯科特同行的还有爱德华·威尔逊、亨利·鲍尔斯、埃德加·埃文斯和劳伦斯·奥茨。他们全部遇难。死去的斯科特还像亲兄弟似的搂着威尔逊。3人的尸体被就地掩埋，如今于南极冰下的深处。奥茨的尸体始终未被找到。