2001年，出演《梧桐雨》中心灵扭曲的"谢家树"一角而小有名气，又在《阮玲玉》《春去春又回》《新还君明珠》等剧中扮演了一系列民国男一号的角色，被誉为"民国第一小生"。2010年，接拍电影《剑雨》，正式进军电影界，2010-2011年，参与拍摄了7部电影。2011年后，发展重心再次回归电视剧拍摄，2013年，参演的《百万新娘之爱无悔》、《生死相依》;2014年，参演的《十月围城》;2015年，参演的《爱你不放手》等电视剧都取得了较好的收视率。2016年5月11日，参演电视剧《重耳传奇》。2018年1月12日，参演的电视剧《恋爱先生》在腾讯视频播出。2018年1月19日，参演电视剧《孤战之生死营救》。

　　因为拍戏很投入，李宗翰曾得了一个绰号叫“戏痴”。他在《阮玲玉》中，饰演了深爱阮玲玉却最终把她推向死亡深渊的张达民。在拍摄过程中，李宗翰认为张达民不仅仅是一个可恨的纨绔子弟，也有可爱地方，是被爱纠缠得有些失去理智，但对爱至死不渝的悲剧人物。一次，在北京郊外拍一个镜头时，李宗翰因为太入戏，导演喊停，他依然无法从演戏的状态中挣脱出来，直到饰演阮玲玉的吴倩莲，一巴掌拍在他肩头，他才如梦初醒，事后大家都说他是一个演戏的是疯子，便给李宗翰安了一个”戏痴“的绰号

　　李宗翰所塑造的每一个民国小生的形象都十分逼真贴切，几乎总能够让观众有种过目不忘，记忆犹新的感觉。有网友认为，李宗翰有着一张来自民国的脸，棱角犀利、目光温柔。在名目繁多的戏中，无论是长衫马褂，抑或西装领结，李宗翰就好像是那个年代的人，可谓是实实在在民国剧目中的领航人。